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Emisores de fotones individuales para aplicaciones en metrología

Benito Alén
David Fuster
Luisa González
Yolanda González
IMN-CNM, Instituto de Micro y Nanotecnología

Resumen: Las fuentes de luz cuántica capaces de emitir fotones individuales o pares de fotones entrelazados son componentes clave para el desarrollo de diversas tecnologías cuánticas de la información y comunicación en áreas que van desde la criptografía cuántica hasta el procesamiento cuántico. En metrología cuántica existe también un creciente interés en este tipo de fuentes. Su aplicación a la fotometría resulta evidente pues podrían proporcionar un patrón primario fotométrico mucho más preciso que los basados en luz de sincrotrón o radiómetros criogénicos. En este artículo se presenta el estado del arte en este tipo de dispositivos y algunos de los avances realizados en este campo desde el Instituto de Micro y Nanotecnología, CNM-CSIC

Palabras clave: Óptica Cuántica, Información Cuántica, Metrología Cuántica, Fuentes de Fotones Individuales

Abstract: Quantum light sources are able to emit single photons or entangled photon pairs on demand. They are thus considered key enabling technologies for Quantum Communication, Processing, Sensing and Metrology. In the next years, these sources will find many applications in radiometry and photometry, providing a new primary standard for the candela in exchange of synchrotron sources and cryogenic radiometers. IIn this article, we put the focus on quantum light sources almost ready for the industry and introduce some of the advances done in this field from the Instituto de Micro and Nanotecnología, IMN-CSIC.

Keywords: Quantum Optics, Quantum Information, Quantum Metrology, Single Photon Sources

1.Introducción

Las propiedades cuánticas de la luz fueron postuladas por Planck y Einstein para poder explicar la radiación del cuerpo negro y el efecto fotoeléctrico a principios del siglo XX. Sin embargo, hubo que esperar hasta la década de los 70 para encontrar la primera evidencia experimental del carácter cuántico de la luz involucrando la detección de fotones individuales1,2 Se deriva de estas investigaciones que todos los átomos individuales emiten fotones uno a uno, pero no todas las fuentes de luz cumplen esta característica. Una manera sencilla de verlo es que nada impide que dos átomos individuales dados en una fuente de luz emitan dos fotones al mismo tiempo.

Las siguientes décadas fueron fundamentales para el desarrollo de la teoría cuántica de la luz y,3 a partir de 1984, con la publicación del protocolo BB84, el desarrollo de internet, y la preocupación creciente de la sociedad por la seguridad de las telecomunicaciones, la teoría cuántica de la información toma finalmente relevancia tecnológica. EURAMET lleva tiempo preparándose para este momento y la segunda revolución cuántica dispondrá de un nuevo sistema de unidades referenciado a sus constantes fundamentales4,5.

Uno de los campos donde las tecnologías cuánticas de la información verán su aplicación industrial de manera más inmediata es el de las telecomunicaciones cuánticas seguras (ver Figura 1). El programa EMRP ha subvencionado varios proyectos para desarrollar la metrología asociada a sus vertientes industrial y fundamental.6,7 Estos avances continúan dentro del programa EMPIR8,9 en los que el IMN-CSIC participa desarrollando nuevos dispositivos emisores de luz cuántica basados en semiconductores III-V. Dada la poca bibliografía en español disponible en este campo, este artículo pretende recopilar el estado actual del tema y nuestro posicionamiento actual para abordar dicho objetivo.

Encontrar un sistema físico adecuado para desarrollar una fuente de luz cuántica que sea monolítica, como los son los circuitos integrados que conocemos, no es tarea fácil. A pesar del éxito de los experimentos realizados en átomos e iones individuales, es obvio que éstos son poco manejables para adaptar los protocolos cuánticos a una red de telecomunicaciones global basada en fibras ópticas. A mediados de los 90, utilizando moléculas individuales como emisores de luz cuántica, se abrió un nuevo camino que demostraba que sistemas constituidos por muchos átomos pueden emitir fotones individuales si un sólo electrón es excitado cada vez.10

Figura 1. Realización experimental del protocolo BB84 utilizando 120 km de fibra óptica y una fuente de fotones individuales basada en un punto cuántico de InAs/InP (QD SPS: single photon source).                                          Figura bajo licencia Creative Commons Attribution CC BY adaptada de la referencia.
Figura 1. Realización experimental del protocolo BB84 utilizando 120 km de fibra óptica y una fuente de fotones individuales basada en un punto cuántico de InAs/InP (QD SPS: single photon source). Figura bajo licencia Creative Commons Attribution CC BY adaptada de la referencia11.

Comparadas con los átomos individuales, las moléculas son mucho más manejables para desarrollar un dispositivo, pero todavía están muy alejadas de la tecnología electrónica al uso basada en materiales semiconductores como el Silicio, el Germanio, etc…

Hubo que esperar a la llegada del nuevo siglo para que la emisión de fotones individuales en sistemas físicos de estado sólido fuese definitivamente demostrada. Fue reportada casi simultáneamente en centros de color en diamante,12 puntos cuánticos (QD) coloidales de CdTe dispersados en vidrio,13 y QD autoensamblados de InAs.14

Con los años este tipo de estudios se han popularizado y la emisión de fotones individuales se ha demostrado en diversos sistemas cuánticos que podemos clasificar en tres categorías:

  1. QD de materiales semiconductores embebidos en una matriz de estado sólido de GaAs, InP, GaN, …
  2. QD coloidales, nanotubos de carbono, moléculas orgánicas y materiales bidimensionales dispersados sobre substratos sólidos o polímeros.
  3. Vacantes y defectos en sólidos aislantes con una banda de energía prohibida muy ancha, tales como el diamante o el carburo de silicio.

Podemos comparar las características más relevantes de puntos cuánticos coloidales, diamante y puntos cuánticos de InAs como sistemas representativos de cada categoría. Para más información se puede encontrar una revisión actual en la referencia 15.15

Los emisores de luz cuántica del tipo II y III suelen operar sin problemas a temperatura ambiente, mientras que los del tipo I, con excepción del GaN, funcionan mejor por debajo de 120 K. El funcionamiento a temperatura ambiente, o por encima de la temperatura de enfriamiento de un buen módulo Peltier (~ 200 K) es una propiedad muy deseable. No obstante, existen varios requerimientos fundamentales y prácticos, además de la temperatura, que determinan el potencial real de las diversas aproximaciones para convertirse en una tecnología de éxito:

- Calidad de la luz cuántica emitida: Existen dos parámetros fundamentales que determinan la calidad de una fuente de fotones individuales (SPE). Una fuente SPE ideal emite un sólo fotón en un solo modo del espectro electromagnético cada vez que es excitada.16 Al contrario del resto de fuentes de luz clásica, como las térmicas o los láseres, la probabilidad de detectar más de un fotón emitido por una fuente SPE en un momento dado es cero. La función de correlación de segundo orden, g2(t)0, mide la probabilidad de emisión de dos fotones separados por un tiempo t. Para una fuente SPE, g2(0) es idénticamente cero y para caracterizar este parámetro se utiliza un interferómetro Hanbury-Brown and Twiss (HBT).17 En la práctica, las fuentes SPE emiten en varios modos electromagnéticos, pero no simultáneamente. Para que la emisión se produzca en un solo modo es necesario que la fuente se introduzca en una cavidad electromagnética.18 Así, la emisión se producirá en una dirección y longitud de onda determinadas (modo) y con una tasa de repetición superior debido al efecto Purcell.19,20 Valores de g2(0)<0,5 solían considerarse válidos para una fuente de fotones individuales en los inicios de esta tecnología, pero el estado del arte actual ya es varios ordenes de magnitud menor.

El segundo parámetro esencial para una fuente SPE es la indistinguibilidad de los fotones emitidos, imprescindible en muchos algoritmos de procesamiento cuántico y en algunos protocolos criptográficos.21 La indistinguibilidad se mide como la ausencia de diferencias entre los paquetes de onda que describen a dos fotones y su enemigo es el desfase puro (pure dephasing).22 Se caracteriza mediante interferometría Hong-Ou-Mandel (HOM) que permite clasificar las fuentes SPE por su visibilidad, V≤1.23 Para una fuente ideal, V=1, pero de manera general las interacciones que se producen en un material dado entre sucesivas emisiones provocan que los fotones no sean estrictamente idénticos. En este aspecto, todos los sistemas mejoran al reducir la temperatura de funcionamiento.

Existen otros tipos de fuentes de luz cuántica en las que varios fotones (típicamente dos) se entrelazan cuánticamente en el proceso de emisión y mantienen el entrelazamiento mientras se alejan uno del otro. El entrelazamiento (entanglement) se produce entre magnitudes físicas conjugadas por el principio de incertidumbre de Heisenberg y puede ser utilizado en protocolos de procesamiento y comunicación cuánticas. Remitimos al lector a la abundante bibliografía sobre este concepto extraordinariamente relacionado con los fundamentos de la mecánica cuántica y sus disputas históricas.24

- Longitud de onda y ancho de banda: En la actualidad, las telecomunicaciones a media y larga distancia se realizan mediante fibra óptica. La atenuación de la señal es baja en el infrarrojo medio y cercano, con un mínimo a 1,55 µm, y muy alta en el rango visible. La emisión de los puntos cuánticos de InAs/GaAs e InAs/InP cubre el rango de 850 a 1550 nm de manera natural.25–29 Los sistemas basados en QD también presentan menores anchos de banda espectral, con anchuras limitadas por la transformada de Fourier de su tiempo de vida (igual que en un átomo individual).30 Estos materiales serán revisados con más detalle en la sección 2. En el resto de sistemas, las interacciones dentro del sólido o con el entorno provocan anchuras de línea mayores, afectando también a la indistinguibilidad de los fotones emitidos. Estos sistemas también emiten típicamente en el visible y son aptos para telecomunicaciones mediante sistemas ópticos convencionales por aire, pero no por fibra óptica.

- Capacidad de miniaturización e integración: Las nuevas tecnologías ópticas de la información se realizan en circuitos fotónicos integrados donde la generación (detección) de luz y su procesado se realiza en un solo chip fotónico en el emisor (receptor) (ver Figura 2). Es una industria que sigue los pasos de miniaturización de la industria electrónica. Los materiales semiconductores III-V del tipo I pueden utilizarse para fabricar emisores y detectores de luz, amplificadores y componentes pasivos, como guías de onda, altamente integrados utilizando los métodos de fabricación microplanar ya desarrollados por la industria electrónica. Los materiales del tipo II, por su alta dureza, y los del tipo III, por su poca durabilidad, podrían dificultar enormemente la fabricación de estos dispositivos a escala industrial. Aun así, existen grupos desarrollando tecnologías fotónicas con estos sistemas.31–33 Estos aspectos se discutirán con más detalle en la sección 3.

- Dopado e inyección eléctrica de portadores: Los primeros láseres de estado sólido eran bombeados con fuentes de luz externa que provocaban la excitación de los electrones del medio activo a niveles de energía superior. Los primeros láseres en convertir energía eléctrica directamente en luz fueron los láseres basados en gases ionizados donde la corriente eléctrica que circula entre los electrodos generaba la energía necesaria. Hubo que esperar a la invención del láser de diodo de inyección de doble heteroestructura semiconductora, primero, y de pozo cuántico, más tarde, para poder fabricar las fuentes de luz compactas y de bajo consumo demandadas por las telecomunicaciones modernas.34 Si el objetivo es la integración y miniaturización de las fuentes de luz cuántica, convertir energía eléctrica directamente en estados cuánticos de luz es un requisito fundamental. En este aspecto, los materiales semiconductores, incluyendo los orgánicos, ofrecen grandes ventajas frente a otras alternativas como discutiremos en la sección 4.

Figura 2. Circuito fotónico basado en InP de dimensiones 4,8x1,5 mm2.  Figura adaptada de la referencia [35].
Figura 2. Circuito fotónico basado en InP de dimensiones 4,8x1,5 mm2. Figura adaptada de la referencia.35

2. Fotones individuales del UV al infrarrojo

Los dispositivos emisores de luz cuántica basados en puntos cuánticos (QD) de semiconductores III-V permiten cubrir un amplio rango de longitudes de onda, desde el UV al infrarrojo medio. En el infrarrojo cercano, la emisión de QD de InAs puede llegar a cubrir el rango espectral de 850 nm hasta 1550 nm usando substratos de GaAs o InP. Por su parte, los nitruros del grupo III, en los cuales están basados las lámparas LED domésticas, consiguen extender dicho rango hasta el ultravioleta. En todos los casos, la diferencia de energías de band gap entre materiales diferentes hacen que sea posible el confinamiento cuántico de la luz y la carga en un punto singular del espacio (punto cuántico).36

Los QD se obtienen mediante técnicas de crecimiento epitaxial como MBE (molecular beam epitaxy) o MOVPE (metalorganic vapour phase epitaxy), depositando unas pocas capas atómicas de un material sobre otro que generalmente tiene distinto parámetro de red. Las capas del material epitaxial adoptan el parámetro de red del sustrato a costa de deformar sus enlaces, acumulándose energía elástica. Para relajar dicha energía, se forman en la superficie nucleos tridimensionales de tamaño nanométrico y libres de dislocaciones. El tamaño de éstos y, por tanto, su longitud de onda de emisión, depende de la temperatura del proceso, de la cantidad de material depositado y de su composición.37 Este mecanismo se conoce como método de auto-ensamblado, y ha sido el primero y más utilizado para fabricar puntos cuánticos de semiconductores III-V.38

Hoy en día, existen otras técnicas que aportan aún más flexibilidad de diseño de los QD. Una de las que desarrollamos actualmente en nuestro grupo es la epitaxia de gotas modificada.39 Consiste en la deposición de nanogotas del elemento del grupo III sobre el sustrato, que evolucionan en nanoagujeros bajo determinadas condiciones.40–42 Los QD se forman rellenando estos nanoagujeros con distintos materiales modificando sus propiedades de emisión (ver Figura 3).43 El método se puede adaptar a varios substratos ya que la diferencia de parámetro de red ya no es un requisito indispensable para la formación de los QD.28 Además, la densidad de QD por unidad de área se puede controlar y reducir varios ordenes de magnitud respecto a los métodos de auto-ensamblado, algo fundamental para explotar las propiedades cuánticas de emisión de los QD individuales.

Figura 3: Imagen de microscopía de fuerzas atómicas (AFM) de puntos cuánticos de InAs                                          sobre sustratos de GaAs (001) fabricados mediante (a) procesos de auto-ensamblado; (b) rellenando con InAs                                           los nanoagujeros formados en el sustrato por deposición de nanogotas de Ga (<em>droplet epitaxy</em>).
Figura 3: Imagen de microscopía de fuerzas atómicas (AFM) de puntos cuánticos de InAs sobre sustratos de GaAs (001) fabricados mediante (a) procesos de auto-ensamblado; (b) rellenando con InAs los nanoagujeros formados en el sustrato por deposición de nanogotas de Ga (droplet epitaxy).

Hasta el momento, los QD de InAs/GaAs son los sistemas de estado sólido con mejores propiedades para la emisión de luz cuántica cercana a 980 nm (primera ventana de telecomunicaciones por fibra óptica). Desde el año 2000,14 son numerosos los grupos que han investigado su funcionamiento. Utilizando métodos de excitación óptica resonante a 4 K, hoy en día es posible obtener fuentes de fotones individuales con ancho de banda ultraestrecho (~200 MHz), de alta calidad (g2(0)<0,004) e indistinguibles entre sí (V=0,86±0,03). El mismo punto cuántico puede producir pares de fotones entrelazados con una fidelidad f=0,81±0,02 para protocolos basados en entrelazamiento cuántico.44 Esta versatilidad y pureza es difícil de alcanzar simultáneamente en el resto de sistemas físicos. Como veremos más adelante, ambos modos de funcionamiento pueden ser accionados eléctricamente, sin láseres de excitación externos, cuando los QD se incorporan en dispositivos cuyo diseño es similar al de un LED convencional.

Dada la relevancia de las telecomunicaciones por fibra óptica, se dedican grandes esfuerzos a desarrollar fuentes de luz cuántica en las ventanas espectrales más utilizadas y a elevar su temperatura de funcionamiento. Recientemente, mediante ingeniería del band gap, se ha demostrado que los QD de InAs/GaAs pueden emitir fotones individuales también en la segunda y tercera ventana de telecomunicaciones (1,3 µm y 1,5 µm, respectivamente) a temperaturas por encima del nitrógeno líquido (77 K).45–47 Sin embargo, aunque su fabricación sea más compleja, el sistema InAs/InP sigue produciendo mejores resultados en ese rango espectral y de temperatura.48,49 En ambos sistemas materiales, InAs/GaAs e InAs/InP, las propiedades de las fuentes se degradan con la temperatura debido a que su band gap y confinamiento cuánticos son insuficientes para evitar la ionización térmica de los portadores.50

Los QD constituidos por nitruros del grupo III tienen su longitud de onda de emisión en el UV y visible. Estos materiales presentan un band gap ancho (3 a 6 eV, comparado con 1,42 eV del GaAs) y se pueden alcanzar elevadas energías de ionización de los portadores. Por ello, los QD construidos con combinaciones de estos materiales se caracterizan por un alto grado de confinamiento cuántico y son apropiados para emisión de luz cuántica a temperaturas elevadas.

La fabricación de estos materiales es compleja, pero recientemente se ha demostrado la emisión de fotones individuales en nitruros del grupo III a temperaturas tan llamativamente altas como 350 K (77 ºC).51 Estos emisores son QD de GaN fabricados sobre sustratos de zafiro (0001) que se forman en el extremo de nanohilos de estructura concéntrica de GaN/Al0,8Ga0,2N.52 También se ha demostrado la emisión de fotones individuales en el azul, λ ~ 480-520 nm, por QD de InGaN confinados por capas de GaN a temperaturas de 220 K, siendo por tanto susceptibles de refrigeración por efecto Peltier.53 Por lo tanto, los QD de estos materiales son prometedores para la fabricación de emisores monolíticos de luz cuántica en el UV y visible a temperatura ambiente. Aunque sus figuras de mérito como ancho de banda, g2(0), etc… son peores que los de otros semiconductores III-V, superan a materiales emergentes como el diamante, SiC, WSe2, etc. y son más fácilmente integrables que éstos en dispositivos electrónicos y fotónicos.

Una vez demostrada la capacidad de los QD de materiales III-V como fuentes de luz cuántica en el visible e infrarrojo, el reto es incorporar estas fuentes de luz a las tecnologías electrónicas y fotónicas actuales, y así acelerar el desarrollo de las futuras tecnologías ópticas de información cuántica. Uno de los objetivos a medio plazo es la integración monolítica de emisores de luz cuántica basados en semiconductores III-V en circuitos fotónicos y/o electrónicos basados en Silicio. Diversos autores han llevado a cabo el crecimiento de nanoestructuras III-V directamente sobre Silicio. Para ello, es necesario solventar el problema del desacoplo de red entre GaAs y Si (4%) mediante estrategias que permitan acomodar las dislocaciones en la intercara. Los resultados más representativos muestran emisión de fotones individuales a 77 K, λ~ 720 nm emitidos por QD de GaAs fabricados por epitaxia de gotas,54 y por QD autoensamblados de InAs en λ~ 880-950 nm.55

3. Puntos cuánticos con posicionamiento controlado

Los puntos cuánticos de semiconductores III-V tienen una ventaja diferencial para el desarrollo de fuentes monolíticas de luz cuántica: la capacidad de integración en tecnologías fotónicas y electrónicas cuya fabricación es bien conocida. Desafortunadamente, los puntos cuánticos fabricados por los métodos descritos en la sección anterior también presentan una desventaja, y es la aleatoriedad de su posición en el substrato.

La aleatoriedad complica el posicionamiento de nanoestructuras en el interior de una cavidad óptica de manera determinista y eficiente.18 El posicionamiento controlado es una propiedad altamente deseable pues, sólo cuando el QD está acoplado espacialmente al modo de la cavidad, produce un aumento en la tasa de emisión, a través del efecto Purcell, en una dirección y longitud de onda determinadas.19,20

Por métodos de auto-ensamblado es posible llevar a cabo este acoplamiento mediante la fabricación de innumerables cavidades en un mismo substrato.56,57 El éxito de esta aproximación es estadísticamente muy improbable, lo que hace que el proceso de fabricación sea altamente ineficiente.

Los requisitos impuestos por esta nueva clase de dispositivos basados en nanoestructuras individuales como elemento activo, han dado lugar al desarrollo de procesos de fabricación de QDs con posicionamiento controlado (SCQDs: site controlled quantum dots).58 El crecimiento sobre sustratos grabados es por tanto una herramienta fundamental para la fabricación de circuitos fotónicos integrados con funcionalidades cuánticas complejas tales como repetidores cuánticos.59–61

El crecimiento epitaxial sobre sustratos grabados combina procesos de nanoestructuración y de auto-ensamblado para la fabricación de QDs. Las técnicas de nanoestructuración se emplean para definir motivos en la superficie de un sustrato que modifican localmente el potencial químico superficial, de forma que, bajo condiciones adecuadas, guían el proceso de formación de las nanoestructuras.62 La principal ventaja de esta estrategia es el control en el lugar de formación y de la densidad de los QDs, que quedan definidos por el patrón grabado en la superficie del sustrato.

El hecho de crecer sobre sustratos grabados impone ciertas limitaciones prácticas que habrá que tener en cuenta en el proceso tecnológico de fabricación:

- Fabricación y preparación del sustrato grabado: La fabricación de los motivos en la superficie del sustrato por técnicas de microfabricación (litografía por haz de electrones (EBL:e-beam lithography), litografía de interferencia laser (LIL: laser interference lithography), litografía por nanoimpresión (NIL: nanoimprint lithography), litografía por haz focalizado de iones (FIB: focused ion beam) , litografía de oxidación local mediante microscopia de fuerza atómica (AFM:atomic force microscopy)…), puede introducir contaminantes y defectos que degraden las propiedades ópticas de las nanoestructuras y lleguen a competir con los motivos del grabado como lugares de nucleación preferente.63 Por tanto, será necesario la optimización de los procesos de fabricación del grabado y de la preparación de la superficie previa al crecimiento epitaxial para limitar la presencia de contaminantes y defectos en la superficie de la muestra. 64,65

- Crecimiento de capa buffer de GaAs: El método de desorción del óxido superficial y los parámetros de crecimiento de GaAs sobre sustratos grabados deben optimizarse para preservar los motivos del grabado y maximizar la selectividad durante el crecimiento de las nanoestructuras. Es necesario limitar el espesor de la capa inicial de GaAs y emplear bajas temperaturas de crecimiento. Esto implica que las nanoestructuras obtenidas sobre sustratos grabados estarán próximas a la superficie donde se fabricó el patrón y su eficiencia óptica puede verse negativamente afectada por los defectos e impurezas presentes en la misma.

- Nucleación selectiva de InAs: Es necesario ajustar los parámetros de crecimiento para favorecer la migración e incorporación del material en el interior de los motivos grabados y la cantidad de material para evitar la formación de QDs fuera de estos motivos.66 La cinética de crecimiento, junto con la geometría de los motivos, es determinante en el control del número de QDs formados (estadística de ocupación) en cada posición predefinida por el grabado.67

Sólo un limitado número de grupos han conseguido desarrollar tecnologías de posicionamiento que den lugar a puntos cuánticos ópticamente activos y por tanto a fuentes de luz cuántica.

En nuestro grupo, desde 2008 hemos venido utilizando la técnica de litografía de oxidación local por AFM descrita en la Figura 4.68,69 Con ella hemos conseguido SCQDs de InAs sobre sustratos de GaAs (001), localizados a 15 nm de la intercara de recrecimiento, con una anchura espectral de línea promedio de 156 μeV (y mínimo de 64 μeV) y una tasa de ocupación simple del 89%. 67,70,71

Figura 4: Esquema (arriba) e imágenes AFM de 3 µm x 3 µm (abajo) del proceso de fabricación de QDs con control en posición de InAs sobre un sustrato de GaAs(001) grabado mediante litografía de oxidación local por AFM.
Figura 4: Esquema (arriba) e imágenes AFM de 3 µm x 3 µm (abajo) del proceso de fabricación de QDs con control en posición de InAs sobre un sustrato de GaAs(001) grabado mediante litografía de oxidación local por AFM.

Mediante litografía por nanoimpresión (NIL: técnica de bajo coste y alta resolución que puede ser aplicada en área extensa) se ha demostrado el crecimiento de SCQDs ópticamente activos localizados a 30 nm de la intercara de recrecimiento, consiguiendo un valor medio de anchura de línea de 57 μeV con una tasa de ocupación simple del 22%.72

Mediante litografía por haz de electrones (EBL: técnica más utilizada en la fabricación de sustratos grabados) se han logrado obtener QDs de InAs con control en posición sobre sustratos de GaAs (001) con propiedades ópticas, en términos de anchura de línea, comparables a las de QDs obtenidos por métodos de auto-ensamblado. Se ha reportado un valor de mediana de anchura de línea de 19 μeV con una tasa de ocupación simple del 70%,73 y aunque con menor tasa de ocupación (20%), se ha obtenido un valor de mediana de anchura de línea de 13 μeV, e indistinguibilidad, demostrando experimentalmente una visibilidad de hasta V=0,73 en medidas de interferencia de dos fotones, en QDs localizados a 22 nm de la intercara de recrecimiento.74

También mediante litografía por haz de electrones se han conseguido resultados relevantes sobre sustratos grabados de GaAs (111)B. En este caso los motivos del patrón son pirámides invertidas que exponen facetas (111)A y los QDs fabricados son de InGaAs; se consigue una altísima homogeneidad, con desviaciones en la energía de emisión inferiores a 1 meV en áreas de varios mm2, un alto grado de control de la energía de emisión y un valor mínimo de anchura de línea de 18 μeV.75–77 Siguiendo esta misma aproximación, pero con QDs de InGaAsN, se ha demostrado indistinguibilidad con visibilidad, V= 0,72 en un 15% de los QDs del grabado.78

Los nanohilos verticales son una arquitectura ideal para posicionar puntos cuánticos en geometrías tridimensionales. Por EBL es posible fabricar patrones de agujeros en SiOx sobre sustratos de InP(111) para llevar a cabo el crecimiento de SCQDs de InAsP en distribuciones de nanohilos verticales de alta calidad cristalina. Estos QDs han mostrado anchuras de línea ≤ 30 μeV (limitada por la resolución de la técnica de medida) y alta simetría, fundamental para conseguir la indistinguibilidad.79 En este tipo de nanoestructuras se ha medido entrelazamiento de fotones con una visibilidad, V = 0,76,80 así como su integración en circuitos fotónicos híbridos grabados en Silicio.81

El posicionamiento de QD en nanohilos ordenados es especialmente eficiente en los nitruros del grupo III, y existen grupos españoles que trabajan en fuentes cuánticas de luz basadas en ellos.82,83 Sin utilizar nanohilos, también se han desarrollado procesos de fabricación para obtener SCQDs de InGaN sobre sustratos planos de GaN. Se han reportado aumentos de la tasa de emisión (factor de Purcell) de 46,84 y la viabilidad para introducir estas nanoestructuras en el interior de dispositivos fotónicos,85 y de inyección eléctrica.86

4. Fuentes de luz cuántica con inyección eléctrica

Toshiba Laboratory en Cambridge fabricó en 2002 el primer emisor de fotones individuales basado en inyección eléctrica (sin excitación óptica externa) utilizando para ello un dispositivo monolítico de GaAs.87 El diseño, mostrado en la Figura 5, consiste en un diodo p-i-n en cuya región intrínseca se han depositado por MBE puntos cuánticos auto-ensamblados de InGaAs. Aplicando una polarización directa al diodo, los portadores mayoritarios son inyectados desde las capas dopadas a los puntos cuánticos y producen luz. Si la luz de un solo punto cuántico es filtrada espacial y espectralmente, el resultado es una fuente de luz cuántica con inyección eléctrica.88

Figura 5. a: Primer diseño de una fuente de fotones individuales con inyección eléctrica. b: Electroluminiscencia del dispositivo en el rango espectral 1.390-1.404 eV para corrientes hasta 10 µA. c: Resultado del experimento de interferometría HBT en la wetting layer (WL) y en el exciton neutro de un punto cuántico aislado (X). La ausencia del pico central indica el antibunching típico de una fuente de fotones individuales. Figura adaptada de la referencia [87]  con permiso de AAAS. 87
Figura 5. a: Primer diseño de una fuente de fotones individuales con inyección eléctrica. b: Electroluminiscencia del dispositivo en el rango espectral 1.390-1.404 eV para corrientes hasta 10 µA. c: Resultado del experimento de interferometría HBT en la wetting layer (WL) y en el exciton neutro de un punto cuántico aislado (X). La ausencia del pico central indica el antibunching típico de una fuente de fotones individuales. Figura adaptada de la referencia [87] con permiso de AAAS. 87

Con pocas variaciones, el diseño de la Figura 5 se ha utilizado para fabricar fuentes monolíticas de luz cuántica con todo tipo de materiales, cada uno con sus ventajas y sus inconvenientes. En diamante y carburo de silicio su funcionamiento se basa en la emisión de centros de color originados por diferentes defectos en el interior del cristal (vacantes por ejemplo). 89–91 Debido a que son materiales aislantes con un elevado bandgap su funcionamiento a temperatura ambiente está garantizado. Sin embargo, sus anchuras de línea, indistinguibilidad y capacidad de integración nanofotónica salen perjudicadas en la comparación con dispositivos basados en semiconductores III-V. Otros materiales en los que también se ha reportado emisión de fotones individuales con inyección eléctrica a temperatura ambiente están basados en moléculas orgánicas embebidas en LED (OLED) y los puntos cuánticos de semiconductores II-VI.92,93 En este caso, la integración en circuitos fotónicos tampoco sería fácil de realizar debido a la menor durabilidad de estos sistemas.

En los últimos años se han producido avances en fuentes monolíticas de fotones individuales basadas en nanotubos de carbono (CNTs) y cristales bidimensionales como el WSe2. 33,94 En el primer caso, se ha reportado incluso la emisión y detección de fotones individuales en un circuito fotónico con inyección y detección eléctricas integradas. Comparten con los anteriores su mayor ancho de línea, menor indistinguibilidad y poco soporte para su fabricación mediante procesos de escala industrial, por el momento.

Tras la demostración primigenia de Toshiba Laboratory, las fuentes monolíticas de luz cuántica basadas en semiconductores III-V han ido mejorando para incorporar en su interior cavidades fotónicas unidimensionales (tipo Bragg como en la Figura 6), extender su longitud de onda hacia el visible e infrarrojo medio, o producir eléctricamente pares de fotones entrelazados.86,87,95–104 A temperaturas en torno a 4 K, valores de g2(0) virtualmente nulos, frecuencias de repetición en el rango de GHz, alta indistinguibilidad e incluso entrelazamiento son ya posibles con estos dispositivos, aunque no simultáneamente.

Figura 6. (a): Imagen realizada por microscopía electrónica junto al esquema del emisor de fotones individuales por inyección eléctrica basada en puntos cuánticos embebidos en la cavidad fotónica de un micro-pilar. (b): Medidas de HBT del dispositivo para diferentes frecuencias de funcionamiento. Figuras adaptadas de la referencia [102] bajo licencia Creative Commons Attribution (CC BY) license (http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/).  htttp://dx.doi.org/10.1063/1.4939831].104
Figura 6. (a): Imagen realizada por microscopía electrónica junto al esquema del emisor de fotones individuales por inyección eléctrica basada en puntos cuánticos embebidos en la cavidad fotónica de un micro-pilar. (b): Medidas de HBT del dispositivo para diferentes frecuencias de funcionamiento. Figuras adaptadas de la referencia 102 bajo licencia Creative Commons Attribution (CC BY) license (http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/). htttp://dx.doi.org/10.1063/1.4939831].104

En la actualidad, el esfuerzo se centra en añadir nuevas funcionalidades al diseño básico de Toshiba a fin de mejorar la capacidad de integración nanofotónica de estos dispositivos. Por ejemplo, la sintonización de la longitud de onda de emisión permitiría sintonizar varios emisores entre sí o con otros elementos nanofotónicos. Una manera de conseguirlo es utilizar un material piezoeléctrico sobre el que se adhiere el diodo emisor de luz cuántica.105 El dispositivo combinado consta de dos voltajes de funcionamiento: uno para controlar la inyección en el diodo emisor y otro para sintonizar la longitud de onda del mismo mediante la deformación elástica inducida por el piezoeléctrico. El valor de la deformación disminuye rápidamente en la interfaz entre ambos materiales y también dentro del diodo, por lo que se suelen utilizar diodos ultrafinos separados de su substrato (membranas). El método es aplicable a otros sistemas, incluyendo cristales bidimensionales.106

La aplicación de un campo eléctrico también provoca el corrimiento de los niveles de energía de los emisores cuánticos de luz a través del efecto Stark.107 En el caso de un diodo emisor de luz cuántica, para que el proceso de sintonización no interfiera con el proceso de inyección de portadores son necesarios dos campos eléctricos diferentes y por tanto dos diodos diferentes. Uno de los diodos emite luz clásica hacia el otro, que la absorbe, y la convierte en luz cuántica de longitud de onda sintonizable. Dos grupos han explorado esta idea recientemente utilizando dos diodos fabricados en el mismo substrato y dispuestos lateralmente.108,109 Desde 2015, en nuestro grupo, hemos apostado por una configuración diferente de este tipo de dispositivo. En la misma, los dos diodos forman una sola estructura monolítica que puede ser utilizada como elemento discreto o como componente sintonizable en circuitos fotónicos cuánticos.110

El posicionamiento controlado de los emisores juega un papel importante tal y como hemos discutido en la sección anterior. Esta funcionalidad se puede añadir a un diodo emisor de luz cuántica utilizando los métodos allí descritos. No obstante, en la literatura existen pocos ejemplos. Uno de los primeros se basa en diodos de GaAs que contienen una capa de AlAs oxidada lateralmente. Una apertura central en la capa oxidada actúa como sitio de nucleación preferente durante el recrecimiento de los puntos cuánticos y confina la corriente eléctrica a través de los mismos.111

5. Fuentes monolíticas de luz cuántica del IMN-CNM, CSIC

Hace más de una década que los miembros del Grupo de Nanoestructuras Cuánticas para Optoelectrónica del IMN-CNM, CSIC comenzaron a desarrollar una tecnología propia en este campo. Los métodos de fabricación desarrollados con anterioridad para tecnologías de telecomunicación clásicas basadas en semiconductores III-V se adaptaron paulatinamente a los requisitos de las telecomunicaciones cuánticas. Asimismo, se desarrollaron métodos de caracterización y modelización avanzados y específicos para esta tarea, tanto en el propio centro como en centros colaboradores.

El primer paso para producir una fuente monolítica de luz cuántica es conseguir aislar la emisión de un solo emisor cuántico de luz. Los métodos de fabricación de puntos cuánticos auto-ensamblados estándar producen densidades por unidad de área del orden de 1010 cm-2 que son demasiado elevadas. Los métodos de epitaxia de gotas modificada41,43,28 y de posicionamiento controlado67,68,70 descritos con anterioridad permiten reducir dicha densidad en varios órdenes de magnitud. Para cada aplicación, los materiales semiconductores son elegidos para que la emisión se produzca en un rango de longitudes de onda determinado. A fin de controlar el estado de carga y la longitud de onda de emisión de manera más precisa, las nanostructuras son insertadas en dispositivos que permiten aplicar un campo eléctrico lateral o vertical. La Figura 7 recoge varios ejemplos de dispositivos fabricados de esta manera en el IMN-CNM, CSIC.

Figura 7. a: Mecanismos de excitación captura y  recombinación de portadores en un dispositivo de efecto campo que contiene un punto cuántico en su interior.  b: Imágenes de microscopía óptica y de AFM de dispositivos con distinta configuración de campo aplicado.25,27,29  c y d: Espectros de microfotoluminiscencia de nanoestructuras individuales que muestran como el campo eléctrico  permite controlar el estado de carga y longitud de onda de emisión de la nanoestructura. 25,29
Figura 7. a: Mecanismos de excitación captura y recombinación de portadores en un dispositivo de efecto campo que contiene un punto cuántico en su interior. b: Imágenes de microscopía óptica y de AFM de dispositivos con distinta configuración de campo aplicado.25,27,29 c y d: Espectros de microfotoluminiscencia de nanoestructuras individuales que muestran como el campo eléctrico permite controlar el estado de carga y longitud de onda de emisión de la nanoestructura. 25,29

Para asegurar que la fuente emite fotones individuales uno a uno es necesario medir la función de correlación de segundo orden g2(t) mediante interferometría HBT (ver sección 1). La Figura 8 muestra varios ejemplos llevados a cabo con excitación óptica pulsada a 4,2 K. La atenuación del pico central indica la reducción del número de coincidencias entre los dos detectores para retardos temporales nulos. En una fuente SPE ideal medida con detectores ideales (sin ruido térmico) las coincidencias serían idénticamente cero. En la práctica, las fuentes SPE para metrología desarrolladas en el proyecto SIQUTE muestran tasas de emisión máximas de 260 kHz y valores mínimos de g2(0)=0,1.17,112,113 Estas fuentes, basadas en diamante a temperatura ambiente, son las primeras fuentes calibradas de manera absoluta respecto a su flujo radiante y densidad espectral de potencia con una cadena de trazabilidad continua hasta los patrones nacionales correspondientes. Siendo un hito metrológico, estas fuentes aún no son lo bastante potentes para ser utilizadas con fotodetectores convencionales capaces de detectar centenas de fW (~400 kcps en el rango visible). Además, su ancho de banda y g2(0) son todavía demasiado elevados para la mayoría de aplicaciones reales. El objetivo del proyecto SIQUST es elevar estas figuras de mérito hasta 2 MHz con un ancho de banda <2 nm y valores de g2(0) < 0,05.8 Para ello, muy probablemente, será necesario utilizar estructuras fotónicas que mejoren la eficiencia y reduzcan el ancho de banda. Tal y como se ha descrito anteriormente, las nanoestructuras de semiconductores III-V juegan con cierta ventaja en ese sentido. Nuestro grupo aporta al proyecto su experiencia en tecnologías de posicionamiento controlado y nuevas funcionalidades como la inyección eléctrica y sintonización espectral simultáneas según se ha descrito.

Figura 8. Resultados de interferometría HBT obtenidos utilizando fuentes de excitación pulsadas. Arriba, en un punto cuántico autoensamblado en dos estados de carga distintos.114 Abajo, en puntos cuánticos de posicionamiento controlado que forman una matriz regular. 68
Figura 8. Resultados de interferometría HBT obtenidos utilizando fuentes de excitación pulsadas. Arriba, en un punto cuántico autoensamblado en dos estados de carga distintos.114 Abajo, en puntos cuánticos de posicionamiento controlado que forman una matriz regular. 68

6. Conclusiones

En la actualidad disponemos de diversas tecnologías y materiales para desarrollar fuentes de luz cuántica integradas. Las tecnologías semiconductoras basadas en nanoestructuras cuánticas epitaxiales han heredado los métodos y la alta capacidad de integración de la industria microelectrónica y de telecomunicación y, por tanto, han alcanzado un alto grado de desarrollo en poco tiempo. Nuestro grupo ha contribuido a esa evolución y actualmente investiga nuevas fuentes de luz cuántica sintonizables y bombeadas eléctricamente que puedan ser acopladas a circuitos fotónicos integrados. Gracias a la investigación metrológica fundamental en este campo, pronto se podrá dar soporte metrológico a las aplicaciones industriales de estas fuentes en criptografía y procesamiento cuántico de la información. Además, la disponibilidad de un nuevo tipo de fuente de luz calibrada de manera absoluta cambiará la fotometría tal y como la conocemos.

7. Agradecimientos

Los autores agradecen el apoyo recibido desde la Asociación EURAMET a través del proyecto EMPIR-17FUN06 desde el MINEICO con los proyectos TEC2015-72009-EXP y EUIN2017-88844 y desde el CSIC a través del programa I-COOP-2017-COOPB20320.

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