ArtículosNúmero 18

La constante de Avogadro y el mol

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Arturo Romero Salvador
Profesor Emérito de la Universidad Complutense de Madrid

Resumen. La constante de Avogadro, NA, es una constante física fundamental que relaciona cualquier cantidad en la escala atómica con la escala macroscópica correspondiente. El mol es la unidad de cantidad de sustancia y fue definido en 1960 como la cantidad de sustancia de un sistema que contiene tantas entidades elementales como átomos en 0,012 kg de carbono 12.  Esta definición se revisó en mayo de 2019, de manera que la nueva se basa en el establecimiento de un valor fijo para la  constante de Avogadro (sin incertidumbre), cuyo valor, NA, fue establecido por CODATA resumiendo los resultados de las medidas de la constante física realizadas por varios institutos nacionales de metrología. Este artículo comenta el proyecto de investigación internacional destinado a determinar la constante de Avogadro contando los átomos en un cristal de silicio enriquecido isotópicamente.

Palabras clave: metrología, constantes de referencia, nuevo Sistema Internacional de Unidades, mol, constante de Avogadro

Abstract. The Avogadro constant, NA, is a fundamental physical constant that relates any quantity at the atomic scale to its corresponding macroscopic scale. The mole is the unit of amount of substance and was defined in 1960 as the amount of substance that contained as many elementary entities as there are atoms in 0,012 kg of carbon-12. This definition was revised in May 2019 and the new one is based on fixing the value of the Avogadro constant (without uncertainty). The NA value used in the new definition was established by CODATA by summarizing the results measurements of this physical constant carried by several national metrology institutes. This paper is concerned with an international research project aimed at determining the Avogadro constant by counting the atoms in an isotopically enriched silicon crystal.

Keywords: metrology, reference constants, new International System of Units, mole, Avogadro constant.

1. INTRODUCCIÓN

Desde mayo de 2019, el Sistema Internacional de Unidades (SI) se basa en siete constantes definitorias cuyos valores numéricos se han fijado por convención. Las unidades basadas en estas constantes son inherentemente estables, no dependen del tiempo ni de las condiciones ambientales, y son independientes de artefactos, materiales o experimentos concretos. Una de estas siete unidades es el mol, que ahora se define a partir de la constante de Avogadro.

El mol es la unidad de cantidad de sustancia. Se estableció en 1960, y se sancionó por la Conferencia general de Pesas y Medidas en 1971, como la cantidad de sustancia de un sistema que tiene tantas entidades elementales- moléculas, átomos, iones u otras partículas similares- como átomos hay en 0,012 kg de carbono-12. Al número de entidades elementales contenidas en un mol se denominó constante de Avogadro, NA, por lo que una determinación de su valor es una realización de la unidad.

La definición anterior se caracteriza porque la unidad de la cantidad de sustancia depende de la masa y de una sustancia particular. En la revisión del SI se modifica esta definición de mol.  Un mol es la cantidad de sustancia que contiene exactamente 6,022 140 76×1023 entidades elementales. Este número es el valor de la constante de Avogadro cuando se expresa en unidades de mol-1. Con esta modificación, al basarse la definición en la constante de Avogadro, el mol no depende de la masa (kg) ni de la sustancia (carbono-12) como ocurría en la definición de 1971. A diferencia de las otras seis unidades básicas, el mol corresponde a un tipo de entidades elementales que debe especificarse.

Muchos científicos se han interesado por conocer el valor de la constante de Avogadro. Con el fin de obtener valores cada vez más precisos y con menor incertidumbre, han utilizado cálculos teóricos y medidas experimentales, directas e indirectas, que estaban a su alcance o que tuvieron que desarrollar específicamente (Becker, 2001).

La constante de Avogadro pertenece al conjunto de constantes fundamentales de la física. Las ecuaciones que establecen la relación entre las constantes fundamentales permiten calcular unas en función de otras de modo que, por comparación entre valores calculados y valores experimentales, puede establecerse un conjunto consistente de valores numéricos. Por ello, puede considerarse que NA es tanto una entrada como una salida de un ajuste general por mínimos cuadrados de constantes fundamentales. Este ajuste permite valorar la precisión de los procedimientos de medida de la constante de Avogadro en función de la precisión alcanzada en otros campos de la física.  

2. CANTIDAD DE SUSTANCIA, MOL Y CONSTANTE DE AVOGADRO

La cantidad de sustancia está determinada por el número de átomos o de moléculas que contiene. El modo con que reaccionan los compuestos químicos no puede expresarse como una simple relación entre las masas de los reactivos y de los productos. En el siglo XIX se introdujo el término mol-gramo para relacionar las cantidades de las especies químicas que intervienen en la transformación química.

Amadeo Avogadro, científico italiano del siglo XIX, propuso por primera vez en 1811 que un volumen de gas, a una determinada presión y temperatura, contiene la misma cantidad de átomos o de moléculas, independientemente de la naturaleza del gas. Esta hipótesis, que establecía la relación entre cantidades a escala atómica y cantidades a escala macroscópica, sirvió de base para desarrollar las ideas de peso atómico, peso molecular, valencia o para despertar el interés por conocer el número de moléculas que ocupan un determinado volumen. Del mismo modo que una molécula de oxígeno reacciona con dos moléculas de hidrógeno para formar una molécula de agua, un mol de oxígeno reacciona con dos moles de hidrógeno para formar un mol de agua.

Perrin (Perrin, 1909)) utilizó el término de molécula-gramo de una sustancia para referirse a la masa de una sustancia que en estado gaseoso ocupa el mismo volumen que 2 gramos de hidrógeno medidos a la misma presión y temperatura. En consecuencia, la hipótesis de Avogadro equivale a decir que una molécula-gramo de una sustancia contiene el mismo número de moléculas que una molécula-gramo de otra sustancia diferente. Esta deducción le llevó a proponer que “Este número invariable de moléculas, N, es una constante universal, que puede denominarse número de Avogadro. Si se conoce esta constante se puede conocer la masa de cualquier molécula”. El término de molécula-gramo se utiliza para referirse a la masa de un material específico como la cantidad de gramos de ese compuesto numéricamente igual a su peso molecular.

La primera estimación de la constante de Avogadro fue realizada en 1865 por Loschmidt calculando el número de partículas en un volumen determinado de gas. El valor de la densidad numérica de partículas en un gas ideal se conoce como número de Loschmidt y es aproximadamente proporcional a la constante de Avogadro.

El término mol se introdujo con dos acepciones conceptualmente diferentes. La primera para establecer la “unidad de masa química” a partir del peso molecular y la segunda se utilizaba como número de moles, determinado por el cociente entre el número de entidades y el número de Loschmidt.

Guggenhiem propuso el término “cantidad de sustancia” como la magnitud de la que el mol es su unidad. En 1970, la International Union of Pure and Applied Chemists  (IUPAC) publica la definición de cantidad de sustancia: “La cantidad de sustancia es proporcional al número de entidades específicas de esa sustancia. El factor de proporcionalidad es el mismo para todas las sustancias y se denomina constante de Avogadro”. Este concepto de mol es avalado por la Conferencia General de Pesas y Medidas en 1971. Define el mol como la cantidad de sustancia de un sistema que contiene tantas entidades elementales como átomos hay en 0,012 kilogramos de carbono-12. Cuando se utiliza el término mol debe especificarse la entidad elemental, átomos, moléculas, iones, partículas o grupos de partículas a las que se refiere. A medida que esta definición de mol se fue utilizando por la comunidad científica, fueron desapareciendo otras unidades como átomo-gramo, equivalente-gramo, ion-gramo, fórmula-gramo, que se habían desarrollado para resolver problemas que planteaba la práctica de la química. También se evitaron las confusiones que surgían de las escalas a las que se refería el número de entidades elementales, carbono-12 y oxígeno-16, principalmente.

3. METODOS PARA DETERMINAR LA CONSTANTE DE AVOGADRO

Las ideas de Clausius (1850) y de Kronig (1856) sobre el movimiento de las moléculas de gas sirvieron a Loschmidt (1865) para realizar las primeras estimaciones del número de moléculas de una sustancia gaseosa, en condiciones normales de presión y temperatura, en un cubo de un centímetro de lado.  El valor que obtuvo 2,6×1019,  moléculas por centímetro cúbico, se conoce como constante de Loschmidt. La teoría cinética de los gases ha sido una herramienta valiosa para determinar el orden de magnitud de la constante de Avogadro, pero su insuficiente desarrollo impidió obtener datos más precisos. Como muchas características del movimiento térmico en gases se encuentran también en los líquidos, y el número de moléculas en este medio es unas mil veces mayor que en los gases, los estudios en películas delgadas dieron (1890) valores de la constante de Avogadro comprendidos entre 6×1019 y 7×1023 moléculas por mol. Posteriormente (1924), incorporando mejoras experimentales en el trabajo con estás películas líquidas, se obtuvo un valor de 6,003×1023.

Los fenómenos macroscópicos de difusión y gravedad que caracterizan el movimiento de las partículas sólidas en un fluido, abrían un nuevo camino para conocer propiedades de las moléculas al relacionar las medidas de objetos macroscópicos con las entidades moleculares. Este movimiento, descubierto por Brown, despertó el interés de grandes físicos tanto teóricos, M. Planck (1901) y A. Einstein (1906) como experimentales, E Rutherford (1909) y J Perrin (1909). Sus contribuciones aportaron un nuevo significado a la constante de Avogadro. Einstein dedujo que la distribución de densidad con respecto a la altura es exponencial y Perrin, utilizando una emulsión de partículas visible bajo el microscopio, lo demostró experimentalmente. Expresó sus resultados como el número de moléculas en el volumen que ocupa un mol-gramo (es decir, 22,4 l) de un gas en condiciones normales, magnitud a la que llamó número o constante de Avogadro. Trabajos posteriores con esferas, gotas de mercurio, microorganismos, etc., aportaron valores más precisos del número de Avogadro. En resumen, las mejoras de la teoría cinética de los gases y de los modelos del movimiento browniano junto con los avances experimentales sobre los equilibrios de sedimentación de partículas coloidales llevaron a valores de NA=(6,03±0 ,12)x1023 partículas por mol.

Otro procedimiento para determinar NA, conocido como método de la gota de aceite, se basaba en el estudio del movimiento browniano con partículas cargadas dando lugar a valores de . En 1917 Millikan estableció que todos los electrones tienen la misma carga y aportó un valor para la carga eléctrica fundamental, lo que permitía conocer los valores de NA e. Las mejoras experimentales dirigidas a investigar el movimiento browniano de gotas individuales proporcionaron instrumentos para obtener valores más precisos de la constante de Avogadro. A partir de medidas del movimiento de partículas en gases o en líquidos se fue estrechando el margen de error en el valor de la constante de Avogadro desde el primer valor, 1865, NA=72×1023 con una incertidumbre de 1X100, hasta valores de NA = 6,004×1023 y una incertidumbre de  a principios del segundo cuarto del siglo XX.

La teoría de difracción de rayos X en cristales abrió un nuevo camino, aplicando esta tecnología, para la obtención de valores más precisos de la constante de Avogadro. Además de medir los parámetros de la red cristalina mediante rayos X, se debe conocer la masa molar media y la densidad macroscópica del cristal.

Inicialmente se utilizó calcita de la máxima pureza para evitar las amplias variaciones en las medidas del parámetro de red en los cristales procedentes de distintas muestras naturales. Posteriormente se utilizaron otros cristales como diamante, fluoruro de litio o cloruro de calcio. Las primeras mediciones de densidad se realizaron pesando las muestras en un medio acuoso, cuya densidad se había medido previamente con precisión. Primero, se utilizaron métodos químicos para calcular las masas molares y, después, mediciones físicas de masas nucleares combinadas con determinaciones de abundancia isotópica.

La longitud de onda de la línea característica de rayos X utilizada para medir el espaciado de la red cristalina, era una de las principales fuentes de incertidumbre. También las determinaciones de la densidad por pesaje hidrostático introducían errores significativos, debidos a efectos de tensión superficial, corrosión, etc. Los valores de las masas molares tampoco eran muy precisos; incluso al utilizar silicio y germanio como materiales con un contenido relativamente bajo de defectos de cristal, no fue posible reducir significativamente la incertidumbre de la medición. Se alcanzaron niveles de incertidumbre de 1X10-4 para valores de NA de orden de 6,025 44×1023mol-1.

La interferometría de rayos X permitió aumentar la precisión en la medida de la constante de Avogadro. Mediante el interferómetro, desarrollado en 1965 por Bonse y Hart, se podía medir, utilizando el metro como unidad, el espaciado reticular de un cristal con gran precisión (Massa, et al. 2020). Se evitaba el empleo de las imprecisas longitudes de onda de los rayos X como patrón de medida. Este procedimiento permitía obtener la constante de Avogadro con independencia de la densidad del medio líquido y de la difracción de rayos X.

Utilizando varios cristales de silicio, (Deslattes, et al. 1974), se determinó la densidad, la abundancia isotópica y el parámetro de red, en una estructura cristalina cúbica, para calcular la constante de Avogadro mediante le ecuación:

\(N_A=\frac{nA}{\rho a_0^3}\)

donde n es el número de átomos de peso atómico A, que ocupan un volumen de celda unidad, \(a_0^3\), y es la densidad macroscópica del cristal. El valor obtenido es  NA = 6,022 094×1023 con una incertidumbre de 1,05X10-6. Para disminuir ésta unas 100 veces, se propusieron, entre otras medidas, enriquecer el cristal de Si en su isótopo mayoritario, silicio-28, así como utilizar la espectrometría de masas y mejorar las técnicas de procesado para lograr cristales de mayor calidad.

Desde las primeras medidas para calcular la constante de Avogadro en 1850, hasta las realizadas en los últimos años del siglo XX, se ha ido reduciendo el factor de incertidumbre unas diez veces cada quince años.

4. DETERMINACIÓN DE LA CONSTANTE DE AVOGADRO POR EL MÉTODO XRCD

En 2004 se inició un proyecto internacional destinado a definir el mol en función de la constante de Avogadro (The International Avogadro Coordination Project, IAC), uniendo las experiencias y capacidades de ocho centros de distintos países (Massa, 2011).  Fue necesario utilizar un cristal de silicio enriquecido en el isótopo 28 y aplicar técnicas complejas con las que se determinaron los parámetros necesarios para el cálculo de NA con una incertidumbre relativa: urel (NA)≤2×10-8. Desde  mayo de 2019 la nueva la definición de mol se basa en la constante de Avogadro. El valor de la constante utilizada en esta revisión procede de una recopilación de las medidas realizadas en varios institutos nacionales de metrología de todo el mundo.

El método XRCR (X-Ray Crystal Density) permite determinar la constante de Avogadro contando átomos en un monocristal. Se utilizaron cristales de silicio para obtener las muestras en las que aplicar el procedimiento de contaje (Andreas et. al, 2011). La principal razón por la que se escogió el silicio fue la disponibilidad, gracias a la industria de los semiconductores, de tecnologías apropiadas para obtener monocristales de gran tamaño, con una pureza muy elevada y sin dislocaciones.

La constante de Avogadro viene dada por la relación entre la masa molar de silicio y la masa de un átomo de silicio: \(N_A=\frac{M}{m(Si)}\) . Esta ecuación debe expresarse en función de magnitudes medibles. La masa de un átomo de silicio se obtiene a partir de la masa de la muestra de silicio, m = N m(Si) y el número de átomos de silicio contenidos en la muestra del cristal de volumen V, se calcula como cociente entre volumen del cristal y el volumen de la celda unidad, cubo formado por 8 átomos de carbono,  \(N=\frac{8V}{a^{3}}\).

Sustituyendo las dos expresiones anteriores, se obtiene el valor de la constante de Avogadro (Milton, 2011) en términos de la masa y volumen del cristal de silicio y de la masa molar de la muestra,

\(N_A=\frac{8MV}{ma^3}\)

La medida de los parámetros que permiten calcular NA se realizó en un cristal de silicio enriquecido en el isótopo 28.

El silicio natural contiene tres isótopos estables, de los que el 92 % es silicio-28. Si se utiliza este material para medir la masa molar, la incertidumbre de la medida es demasiado grande para determinar NA con suficiente precisión. Este problema se resolvió gracias al proyecto IAC en el que se obtuvo un cristal con un enriquecimiento en el isótopo 28 mayor del 99,99 %, al que se denominó AVO28 y que sirvió para disponer del material con el que se realizaron gran parte de las medidas de los parámetros sobre dos esferas construidas a partir de él (AVO28-S5c y AVO28-S8c). También se utilizó material de un cristal denominado Si28-23PR11 del que se fabricaron otras dos esferas (Si28kg01a y Si28kg01b) sobre las que también se hicieron parte de las medidas que contribuyeron a la determinación de NA.

El volumen se midió en las esferas fabricadas Frente a otras geometrías, como cubos o cilindros, la esfera es menos susceptible a la deformación y puede medirse el diámetro en distintas direcciones. Las medidas se realizaron mediante interferometría óptica, dos placas de vidrio reflectante y dispositivos de rotación para disponer de valores del diámetro en varias direcciones (Kuramoto, 2021). Los resultados obtenidos con distintas configuraciones de los interferómetros tienen una incertidumbre similar a la del equipo.

Se determinó con exactitud la masa de las esferas de silicio construidas con un peso aproximado de un kg, comparando su peso real con un kilogramo de referencia, con trazabilidad al prototipo internacional mantenido en el BIPM. El silicio tiene una densidad mayor que la del material del kilogramo referencia (Pt-Ir) por lo que, al comparar las masas, debe tenerse en cuenta la diferente flotabilidad. Para evitar esta corrección se efectuó la comparación bajo vacío. La incertidumbre relativa en las medidas realizadas con la esfera de silicio fue de 5,9×10-9.

La capa superficial de una esfera contiene tres impurezas principales: óxido de silicio, agua quimiadsorbida y compuestos orgánicos, que se acumulan durante el procesado, operación y almacenamiento. Es necesario medir y tener en cuenta esta capa para evitar los errores derivados de considerar que toda la esfera es silicio (Zakel, et al., 2011) La ecuación que permite calcular la constante de Avogadro debe modificarse de la siguiente manera:

\(N_A=\frac{8MV_c}{m_ca^3}\)

Donde Vc y mc son el volumen y la masa de la esfera formada sólo por silicio, una vez que se han descontado los valores de volumen y masa correspondientes a la capa externa. Utilizando diferentes técnicas se determinó su composición y su espesor. Esta información es necesaria para obtener el volumen, Vc, y la masa, mc, del núcleo de la esfera a partir de las medidas del volumen, V, y de la masa, m.

Como el valor del diámetro medido por interferometría óptica está afectado por la capa externa, es preciso corregirlo teniendo en cuenta su espesor y su composición. Se estimó que el espesor era del orden de 3 nm. La incertidumbre relativa en el cálculo de Vc, a partir del diámetro corregido, fue de 2,0×10-9 por kg.

Para conocer la masa del núcleo de la esfera de silicio fue preciso descontar la masa de la capa, a partir de su densidad y de la contribución de sus componentes antes citados. Se estimó que el valor de la masa de la capa externa de la esfera de 1 kg de silicio era de: 120,6 μg con una incertidumbre relativa de 8,0×10-9 por kg.

El procedimiento empleado para medir el parámetro de la red del de silicio es una combinación de interferometría óptica y de difracción de rayos X. El cálculo de este parámetro se realizó a partir del espaciado cristalino d220 como \(a=\sqrt8d_{220}\) con una incertidumbre relativa de 1,8×10-9 por kg.

La masa molar del cristal de silicio se calcula sumando el producto de la masa molar de cada uno de los tres isótopos por la fracción en la que se encuentra en la muestra. Su determinación por espectrometría de masas, previa transformación del silicio en tetrafluoruro de silicio, está condicionada por la falta de linealidad de los detectores como consecuencia de la gran diferencia de contenido del isótopo silicio-28 frente al contenido de los otros de los otros dos, Si-29 y Si-30, y también, por la contaminación debida a la acumulación de silicio natural. Para obviar estos problemas se utilizaron técnicas de dilución isotópica (Pramann, 2011) y, posteriormente, de conversión de la muestra de silicio en un compuesto soluble que se inyectaba al espectrómetro de masas (Rienitz, 2020). La incertidumbre relativa de las masas molares medidas con el AVO28 en distintos centros fue de 5×10-9 por kg.

5. DEFINICIÓN DE MOL BASADA EN LA CONSTANTE DE AVOGADRO

El mol, símbolo mol, es la unidad de cantidad de sustancia en el Sistema Internacional de Unidades. Un mol contiene exactamente 6,022 140 76×1023 entidades elementales. Este número es el valor fijado para la constante de Avogadro, NA, cuando se expresa en la unidad mol-1 y es llamado número de Avogadro. Este valor, usado en la nueva definición, fue adoptado en 2018 por CODATA (CODATA, 2018).

Esta definición, además de sencilla y de fácil comprensión, se caracteriza porque el mol solo depende del número de entidades. A diferencia de la definición anterior, es independiente de la definición del kilogramo y de la masa de un nucleido, carbono-12.

6. CONCLUSIÓN

La propuesta de revisar las siete unidades básicas ha implicado a los institutos de metrología en la tarea de reducir la incertidumbre de medida de varias constantes fundamentales. La determinación de la constante de Avogadro con una incertidumbre lo suficientemente pequeña para permitir la nueva definición del mol, ha sido un desafío para las técnicas de medida de un gran número de parámetros físicos y para las mediciones de pureza y peso atómico en un monocristal de silicio.

La masa atómica relativa se utiliza en muchos campos científicos y se basa en la unidad de masa atómica que se definía como la doceava parte de la masa de un átomo de carbono-12. El valor de la constante de masa molar, Mu, utilizada para deducir las masas atómicas relativas ha cambiado ligeramente en la nueva definición. En la anterior de mol, Mu se definía como 1×10-3 kg mol-1, mientras que con las actuales definiciones de mol y de kg, se determina mediante la siguiente ecuación:

\(M_u=\frac{2N_Ah}{c}\ \frac{R_\infty}{{A_{r\left(e\right)}\alpha}^{2\ \ }}\)

Además de la constante de Planck, h, de la constante de Avogadro, NA, y de la velocidad de la luz en el vacío, c, aparecen magnitudes medibles, α, constante de estructura fina, R, constante de Rydberg, y Ar(e), masa atómica relativa del electrón. CODATA en 2018 ponderó los valores de las magnitudes de la ecuación anterior para calcular Mu y obtuvo el valor de 0.999 999 999 65(30) kg mol-1 con lo que la masa del carbono-12 ya no es exactamente 12×10-3 kg sino 11,999 999 999 58(36)10-3 con una incertidumbre relativa de 3.0×10-10. Los cambios en las masas atómicas relativas son suficientemente pequeños para despreciarlos en muchas medidas químicas y para la realización del mol por los institutos nacionales de metrología.

Aunque en las medidas habituales, la redefinición del mol pasa desapercibida en este momento, la medición precisa de  NA es de gran importancia porque proporciona una determinación de h, a partir de su relación con la constante de Rydberg. La ciencia y tecnología desarrollada para medir la constante de Avogadro con una precisión tan elevada puede utilizarse en otros campos y con diversos objetivos.

7. BIBLIOGRAFÍA

– Andreas, B. et al. (2011) “Counting the atoms in a 28-Si crystal for a new kilogram definition” Metrologia 48,  S1-S13

– Becker, P. (2001) “History and progress in the accurate determination of the Avogadro constant” Reports on Progress in Physics 64, 1945-2008

– CODATA. Internationally Recommended 2018 Values of the Fundamental Physical Constants. https://physics.nist.gov/cuu/Constants/index.html

– Deslattes, R.D.  et, al.(1974) “Determination of the Avogadro constant” Physical Review Letters 33(8), 463-466

– Kuramoto, N. (2021) “New definitions of the kilogram and the mole: paradigm shift to definitions based on physical constants” Analytical Sciences 37, 177-188

– Massa, E. and Nicolaus, A. (2011). “International determination of the Avogadro constant”Metrologia 48, E01

– Massa, E., Sasso, C.P. and Mana, G. (2020) “The Measurement of the Silicon Lattice Parameter and the Count of Atoms to Realise the Kilogram” Journal of Metrology Society of India 35(4), 511-519

– Milton, M.J.T. (2011) “A new definition for the mole based on the Avogadro constant: a journey from physics to chemistry” Philosophical Transactions of the Royal Society A 369, 3993-4003

– Perrin, J. B. (1909) Mouvement Brownien et réalité moléculaire. Annales de Chimie et de Physique. 18, 5–114.

– Pramann, A. et al.  (2011) “Molar mass of silicon highly enriched in Si-28 determined by IDMS” Metrologia 48, S20-S25

– Reinitz, O. et al.  (2020) “The comparability of the determination of the molar mass of silicon highly enriched in Si-28: results of the CCQM-P160 interlaboratory comparison and additional external measurements” Metrologia 57, 065028

Zakel, S. et al. (2011). “Infrared spectrometric measurement of impurities in highly enriched Si28” Metrologia 48, S14-S19

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