Metrología del Radón

Marco Alfonso Lombana Rodríguez, Marcos Mejuto Mendieta, Nuria Navarro Ortega, Virginia Peyres Medina, Miguel Roteta Ibarra
CIEMAT 

1. Introducción 

Más allá de la fama que a día de hoy ostenta, el Radón ha estado ligado a la metrología de radionucleidos desde sus orígenes. En 1900, el físico alemán Friedrich Ernst Dorn descubrió este gas noble cuando reproducía unos experimentos que había llevado a cabo un año antes Ernest Rutherford sobre el Torio, durante los cuales detectó la emisión de un gas radiactivo en sus observaciones. Dorn descubrió entonces una “emanación radiactiva” similar en el Radio, y aunque la Historia reconoce como descubridor a Friedrich Ernst Dorn, al ser el primer observador, atribuye a Ernest Rutherford y sus colaboradores como los primeros que demostraron que las emanaciones eran gases reales, al caracterizarlas e introducir el primer desarrollo teórico del modelo. Ya en 1923, la comunidad científica internacional, en el marco de la estandarización de nombres de los elementos químicos promovida por la Internacional Union of Pure and Applied Chemistry (IUPAC) decidió denominarla Radón (Rn), como gas noble procedente del Radio.

Figura 1. De izquierda a derecha Friedrich Ernst Dorn y Lord Rutherford 

La relevancia del Radio-226 como elemento de múltiples aplicaciones propició su uso en la definición de la primera unidad de radiactividad, el Curio (Ci), como la “cantidad de Radón en equilibrio radiactivo con un gramo de Radio-226”. Aunque hoy en día se utiliza en ámbitos puntuales, la Unidad de Actividad en el Sistema Internacional desde la 15ª Conferencia General de Pesas y Medidas (CGPM)[1] de 1975 es el becquerel (Bq), al considerarse más adecuado el uso de un patrón temporal que expresa el número de desintegraciones radiactivas por segundo en una muestra. Su definición rigurosa es: la Actividad, A, de una cantidad de radionucleido en un estado particular de energía en un instante determinado es el cociente de dN por dt, donde dN es el valor esperado del número de transformaciones nucleares espontáneas que parte de ese estado de energía en el intervalo de tiempo dt.

\(A = \frac{dN}{dt}\)

Unidad: s^-1

De forma análoga, los primeros métodos primarios de medida de actividad de radón dependían a su vez de un patrón másico de Radio-226, esquema que fue replicado durante décadas hasta la llegada, a finales del siglo pasado, de los métodos absolutos de medida de radón, basados en aplicar la técnica de espectrometría alfa a una muestra condensada de gas bajo condiciones de vacío medio y temperatura criogénica.

La diseminación en los Institutos Nacionales de Metrología (INM) de estos sistemas de medida de actividad absolutos se ha producido en el contexto de una nueva reglamentación europea y nacional, basada en las recomendaciones de organismos internacionales de protección radiológica, que abogan por poner la medida de actividad de Radón en el centro de la prevención de los riesgos derivados de la inhalación de este gas para la salud en recintos cerrados.

Para el caso de España, el Laboratorio de Metrología de Radiaciones Ionizantes del Centro de Investigaciones Energéticas, Medioambientales y Tecnológicas (LMRI-CIEMAT), asociado al Centro Español de Metrología (CEM), como garante de la trazabilidad de los patrones de las unidades de actividad de radionucleidos por el Real Decreto 533/1996 y su modificación R.D. 207/2022, de 22 de marzo [2, 3], se encuentra en la fase de pruebas del Laboratorio Nacional de Metrología del Radón, que será un componente clave del Plan Nacional contra el Radón.

A lo largo de este texto se tratarán las propiedades físico-químicas del Radón, la problemática que surge de su acumulación, así como la evolución de los métodos de medida in situ y el papel que cumple la metrología como garante de la trazabilidad de la unidad de actividad.

1.1 Propiedades físico-químicas y la particularidad del radón.

El elemento de número atómico 86 recibió el nombre de Radón en 1923, correspondiente al isótopo Radón-222 de la serie radiactiva natural del Uranio-238, al que debemos añadir otras dos especies con los nombres de Actinón (Radón-219) y Torón (Radón-220) que forman parte de las series radiactivas del Actinio (Uranio-235) y el Torio (Torio-232).

Los tres isótopos son gases inertes en condiciones normales, lo que les confiere la propiedad de ser emanados del material de origen, aunque es habitual considerar a efectos de la salud, solamente la actividad del Radón-222 por tener un periodo de semi-desintegración más largo, de 3,82 días, tras el cual continúa la cadena con el Polonio-218 y otros isótopos de Polonio, Astato, Bismuto, Plomo, Talio y Mercurio como puede verse en la Figura 2, finalizando en el isótopo estable del Plomo-206.

1.2 Historia y principio físico del daño biológico por inhalación de radón.

Mucho antes de descubrir el Radón, ya se observaba que los mineros de regiones tales como los Montes Metálicos (Alemania, Republica Checa) morían con frecuencia de enfermedades pulmonares, durante los siglos XVI – XIX [4]. Los efectos nocivos del Radón sobre la salud no se comprendieron de inmediato tras su descubrimiento en 1900. Se fueron identificando de manera progresiva a lo largo del siglo XX, a partir de observaciones médicas y estudios científicos, hasta que, entre las décadas de 1940 y 1960, estudios con mineros de Uranio en EE. UU. y Europa demostraron claramente la relación entre la exposición al Radón y el cáncer de pulmón [5]. El Radón fue clasificado como carcinógeno humano en 1988 por el Centro Internacional de Investigaciones sobre el Cáncer (CIIC), el organismo especializado de investigación oncológica de la Organización Mundial de la Salud (OMS). A finales del siglo XX la OMS y la Agencia de Protección Ambiental de Estados Unidos (EPA) terminaron clasificando el Radón como una de las principales causas de cáncer de pulmón, especialmente en personas no fumadoras [6, 7]. Hoy se sabe que el Radón es un gas radiactivo natural que puede acumularse en viviendas, oficinas y áreas recreativas, como balnearios o cuevas turísticas, y representa un riesgo importante para la salud si se inhala durante largos periodos.

Los átomos de Radón emanados del terreno o los materiales de construcción tendrán una evolución diferente según las condiciones ambientales de la zona en ese momento (temperatura, humedad, presión) y las características del aire en el volumen de recepción.

Aquellos átomos emitidos en un entorno exterior son arrastrados por las corrientes de aire, disminuyendo rápidamente la concentración de actividad, pero en un espacio cerrado adquiere relevancia la forma en que los descendientes sólidos del Radón interactúan con los aerosoles del aire. De este modo, el aire inhalado contiene gas Radón, descendientes dispersos en el aire o fracción libre, y descendientes adheridos a otras partículas o fracción adherida. Cada componente se deposita en una sección del tracto respiratorio [8] (Figura 3), siendo la fracción libre (proporción de descendientes radiactivos del Radón que se encuentran en el aire como partículas no unidas a aerosoles) la que mayor energía deposita en los alvéolos pulmonares durante sus desintegraciones radiactivas, mediante emisión de varias partículas alfa con energías superiores a 5 MeV.

El daño biológico resultante, en su mayoría roturas en las hebras de ADN del núcleo celular, implica un aumento significativo del riesgo de cáncer de pulmón. De esta forma, la OMS ha catalogado al gas Radón como carcinógeno de grupo 1 y principal causa de cáncer de pulmón en no fumadores a nivel mundial [9].

1.3 El Radón como problema de salud pública. Plan Nacional contra el Radón.

El riesgo asociado a la exposición al Radón para el público general ha sido evaluado en estudios sanitarios desde los años 80 en diferentes etapas, atribuyéndole actualmente una contribución a la dosis anual por radiación natural para este grupo cercana al 50 % del total.

La primera unidad de exposición al Radón, aplicada a la minería de Uranio, fue el Working Level Month (WLM) [10], que tenía en cuenta la energía depositada por todas las partículas alfa en un volumen de aire por el número de horas de trabajo. Dado que las concentraciones de la progenie del Radón dependen de cada sitio de medida, actualmente se define un factor de equilibrio (F) que se asume constante en la medida de la concentración de actividad de Radón en viviendas y lugares de trabajo, pudiendo sin embargo realizarse una evaluación específica en otros espacios con dinámicas más complejas.

La publicación de Darby et al en 2005 [11] se utilizó como referencia por el Comité Científico de las Naciones Unidas para el Estudio de los Efectos de las Radiaciones Atómicas (UNSCEAR) para proponer un promedio anual de concentración de actividad de Radón de 100 Bq/m³ y máximo de 300 Bq/m³ en espacios cerrados, con el fin de prevenir sus efectos carcinogénicos. Esta recomendación, sumada a una nueva metodología de cálculo de dosis por inhalación de Radón de la ICRP, motivó la Directiva Europea EURATOM 2013/59 [12] sobre protección radiológica al público y trabajadores expuestos a radiaciones ionizantes, la cual obliga a los Estados Miembros a crear un Plan Nacional contra el Radón, así como a incorporar en su legislación el límite de 300 Bq/m³ como promedio anual en viviendas, oficinas, y áreas recreativas como balnearios o cuevas turísticas.

En España, el Reglamento sobre protección de la salud contra los riesgos derivados de la exposición a las radiaciones ionizantes [13] estableció el Plan Nacional contra el Radón [14], coordinado por el Ministerio de Sanidad con el apoyo técnico del Consejo de Seguridad Nuclear (CSN). Este Plan tiene el objetivo de armonizar la acción de todos los niveles administrativos del Estado con los agentes implicados en la medida de concentración de actividad de radón, para intervenir en aquellos municipios listados como prioritarios, y tomar medidas de mitigación del riesgo de exposición.

El éxito del Plan se sustenta por otra parte en la capacidad metrológica nacional, cualitativa y cuantitativa, de la unidad de concentración de actividad de radón, conformada por los eslabones que se describen a continuación.

2. Medida de actividad de Radón

En la medida de actividad de radionucleidos a nivel metrológico, normalmente se parte de un material de referencia, es decir, una muestra con actividad medida por una INM mediante técnicas específicas para la naturaleza físico-química y tipo de emisión del radioisótopo, a partir del cual establecer una cadena de calibraciones de patrones secundarios y equipos de medida de actividad de uso cotidiano.

Para el radón, la pirámide metrológica en Europa parte de los patrones primarios de medida de actividad desarrollados por los INM de los Estados Miembros según su experiencia y capacidades de I+D, resultando en diversos principios de medida y procedimientos específicos de cada instalación. Estos sistemas no tienen por qué estar sometidos al régimen de sus respectivos organismos de acreditación nacionales, dado que los procedimientos y resultados de medida se validan mediante ejercicios de intercomparación con sus pares internacionales, estableciendo un nivel de compatibilidad que sustentan los Acuerdos de Reconocimiento Mutuo (MRA-CIPM) [15] firmados entre centros bajo el amparo de la Oficina Internacional de Pesas y Medidas (BIPM).

Por debajo de ellos se encuentran las cámaras de calibración en la unidad de concentración de actividad [Bq/m³], consistentes en un volumen estanco en el cual se inyecta la actividad de Radón para calibrar equipos de medida comerciales o prototipos de laboratorio. Se consideran patrones secundarios si la fuente de Radón procede de un patrón primario, siendo por ello trazable a éste, además de la necesidad de acreditar un control metrológico de sus dimensiones, y la monitorización y/o control de las variables ambientales en su interior. De no ser así, las cámaras pueden acreditar su capacidad de calibración utilizando fuentes comerciales según la Norma ISO/IEC 17025:2017 [16], aunque existen cámaras no acreditadas con una alta consideración en la metrología del Radón por haber demostrado su capacidad participando en estudios comparativos, y mediante la producción de publicaciones científico-técnicas.

Los equipos de medida in situ, por su parte, pueden dividirse en:

• Sistemas pasivos para medidas de medio y largo plazo basados en las trazas depositadas por las partículas alfa (Figura 4a) o cámaras de ionización/electretes (Figura 4b), que requieren un revelado posterior a su exposición para obtener un valor medio de la concentración de actividad. En ambos casos, su trazabilidad se garantiza mediante la calibración de equipos representativos de cada lote.
• Dispositivos activos con capacidad de medir en periodos cortos, de (10 a 60) min, la concentración de Radón y/o de sus descendientes, así como las condiciones ambientales que hacen fluctuar su valor a lo largo del día. Según la aplicación, puede tratarse de equipos profesionales (Figura 4c) con certificados de calibración y trazabilidad a un patrón secundario, o equipos de uso doméstico (Figura 4d) sin trazabilidad e incertidumbres de medida mayores.  

2.1 Patrones primarios

La emisión alfa pura (99,92 %) del Radón permite su recuento mediante diferentes principios de detección (cámaras de ionización, centelleo líquido, detectores de silicio), que podemos clasificar según su consideración como métodos relativos o absolutos [17]:

a) Métodos primarios relativos

Son sistemas dependientes de un patrón de Radio-226, en su mayoría trazables a los patrones primarios de masa preparados por Marie Curie en 1911 y Otto Hönigschmid en 1934.

El Radón emanado de una fuente de Radio-226 se hace circular por el sistema mediante un gas portador (aire seco o nitrógeno) pasando por diferentes filtros hasta el detector, principalmente de tipo cámaras de ionización en modo pulso o multihilo.

El sistema más antiguo todavía en funcionamiento pertenece al National Institute for Standards and Technology (NIST) basado en varias cámaras de ionización. Puesto en marcha en la década de 1940 y renovado en los años 90 [18], a día de hoy continúa siendo el patrón de referencia en la pirámide metrológica de Estados Unidos

Debemos mencionar también el patrón nacional desarrollado por la Agencia Nacional para las nuevas tecnologías, la energía y el desarrollo económico sostenible de Italia (ENEA), que consiste en un sistema cerrado que genera Radón a partir de una solución de Ra-226 trazada al NIST [19].

b) Métodos primarios absolutos

Tras el nuevo despertar del interés por la medida de actividad de Radón en los años 80, se reportó el primer método de medida absoluto, desarrollado en 1995 por el Laboratorio Nacional Henri Becquerel (CEA-LNHB) de Francia [20]. El sistema hacía uso del concepto de una trampa fría de gas, ampliamente utilizado en sistemas de vacío, para condensar una muestra de Radón a temperaturas menores a 100 K, que pudiese enfrentarse a un detector de semiconductor con una apertura o colimador entre medias, definiendo así un ángulo sólido. La relación entre la tasa de recuento en el detector, o patrón temporal, y un patrón geométrico, el ángulo sólido definido en la cámara, son suficientes para obtener la actividad de la muestra.

A partir de este hito, se propusieron otros métodos absolutos basados en técnicas estandarizadas en la metrología de radionucleidos, como son la medida por centelleo líquido [21,22] o la medida mediante un contador proporcional [23], aunque se ha instaurado una tendencia de los INMs a optar por el método de ángulo sólido definido como patrón nacional, desde Suiza (IRA-CHUV)[24] y Alemania (PTB)[25] hasta China (NIM)[26] y Corea del Sur (KRISS)[27], incluyendo la propia actualización del patrón francés [28].

Entre las ventajas del método destacan la forma de almacenar la muestra patrón en viales metálicos con válvulas de vacío, y la capacidad de esta técnica de reducir las incertidumbres respecto a otros principios de medida para el rango de actividad de interés en la calibración de equipos de medida in situ.

2.2. Patrones secundarios y cámaras de calibración

Una vez medida una muestra patrón de gas se transfiere a un vial de almacenamiento. Si esta muestra se introduce posteriormente en una cámara de calibración, puede realizarse la unidad de concentración de actividad de Radón [Bq/m³], registrando una curva de calibración de un equipo para la actividad descendente de Radón en el interior, cuya incertidumbre debe ser evaluada para cada sistema cámara-equipo.

Las cámaras patrón suelen tener características de un sistema para atmósferas de testeo con Radón (STAR por sus siglas en inglés) detalladas en la Norma UNE-EN-61577-4 [29], con ejemplos destacables como los sistemas de los INMs PTB y LNHB, y la Oficina Federal para la Protección Radiológica de Alemania (BfS) trazada al PTB [30-32].

Por su parte, las cámaras de calibración acreditadas, por la Entidad Nacional de Acreditación en España (ENAC), emplean fuentes de flujo comerciales con certificados de actividad y tasa de emisión provistos por el fabricante, o fuentes propias validadas internamente. Actualmente, la única institución acreditada en España es el Laboratorio de Radón de la Universidad de Cantabria (UC) [33], con las excepciones destacables de la cámara del Instituto de Técnicas Energéticas de la Universidad Politécnica de Cataluña (INTE-UPC) [34], por sus capacidades demostradas en varios estudios nacionales e internacionales en más de dos décadas de trabajo, y las cámaras del Laboratorio de Medidas de Radón del CIEMAT (LMRn), utilizadas en los procedimientos de protección radiológica ocupacional en el complejo de edificios de su sede en Madrid.

A nivel europeo, entre 2018 y 2022 se realizó un ejercicio de intercomparación con 15 instalaciones de calibración a través de un monitor comercial “patrón” [35] demostrándose una variabilidad de resultados del 4 % para exposiciones mayores a 1000 Bq/m³ y del 6% para actividades menores, ambos con un nivel de confianza k=2, lo que se consideró un grado de compatibilidad aceptable teniendo en cuenta las características individuales de cada cámara.

3. Laboratorio Nacional de Metrología de Radón (CIEMAT-LMRI)

En el contexto del Plan Nacional contra el Radón [14], y tras diversas deliberaciones con el CSN, el CIEMAT decidió la implantación y el desarrollo de un patrón de medida primario y una cámara secundaria de calibración de equipos de Radón en el LMRI. Para ello, se partiría de las experiencias nacionales e internacionales en la materia, evitando la duplicidad de equipos y capacidades, y fomentando la colaboración entre los eslabones de la cadena de trazabilidad.

3.1 Patrón primario de medida de actividad

El laboratorio cuenta entre sus instalaciones con sistemas de medida de muestras sólidas y líquidas de emisores α/β/γ en diferentes geometrías [36], siendo algunas de ellas factibles para la medida de actividad de Radón. Sin embargo, se tomó la decisión de continuar la tendencia en el campo por la técnica de ángulo sólido definido para el patrón primario español, sumado a la disposición de los fondos necesarios para el diseño y construcción de un sistema de espectrometría alfa en vacío medio con temperatura criogénica nunca implementado antes en el laboratorio. El esquema básico de componentes del sistema se plasma en la Figura 5, siendo el primero de ellos una fuente de Radio-226 que emana Radón hasta alcanzar el equilibrio secular con su progenie. El valor máximo de actividad de la fuente, (253,95 ± 1,84) kBq, es suficiente para generar una muestra patrón apta para las tareas de calibración.

Por otra parte, una bomba de vacío evacúa las tuberías que conectan los demás elementos, asegurando la transferencia de gas sin impurezas, y el nivel de vacío necesario para la condensación.

La cámara de medida se conoce como cámara de baja geometría, dado que limita el conteo de partículas a las emitidas en el interior del ángulo sólido definido, a partir de unos parámetros geométricos (Figura 6) medidos por el Área de Longitud e Ingeniería de Precisión del CEM.

El diámetro de la fuente condensada no es fijo, sino que depende de la temperatura mínima de condensación del gas, controlada por el gradiente de temperatura en una pieza llamada comúnmente “dedo frío” (Figura 7), consistente en una barra de níquel soldada en uno de sus extremos a un disco de acero.

Figura 7. Izquierda: Dedo frío, con la superficie de condensación marcada en rojo. Derecha: Simulación del gradiente térmico en el dedo frío para condensar la muestra. 

Dada la diferencia de conductividad térmica entre ambos metales, la superficie de níquel mantendrá una temperatura homogénea al ser enfriada mediante un crioenfriador en su extremo opuesto hasta 80 K. Si se establece otra condición de contorno en el diámetro exterior del disco al mantenerlo a temperatura ambiente, se genera un gradiente radial que puede ser evaluado previamente en simulaciones de elementos finitos y comprobado mediante una auto-radiografía de la muestra condensada.

El sistema de adquisición comprende desde el detector de silicio tipo PIPS, la electrónica de procesado de pulsos, hasta el analizador multicanal con salida al ordenador. Del espectro de emisión se descuenta la contribución de los hijos del Radón y el fondo, para considerar el número de cuentas según el área del pico. De este modo, esta técnica de medida absoluta permite determinar la actividad directamente como la relación entre el ángulo sólido efectivo respecto a la geometría completa 4π (Ω_eff) y la tasa de recuento en el detector (T) según la ecuación:

\(A = 4\pi \frac{T}{\Omega_{\text{eff}}}\)

Seguidamente se evalúan las fuentes de incertidumbre intrínsecas al método y a las condiciones específicas de la medida de Radón, siendo las más relevantes la estadística de conteo ligada a la distribución de Poisson y las relativas a los parámetros geométricos implicados en el cálculo del ángulo sólido subtendido.

Una vez determinada la actividad, la muestra se almacena en un vial de transferencia reutilizable (Figura 8) con válvulas de vacío de un diámetro estandarizado, que facilita las intercomparaciones con otros laboratorios, además de conectarse fácilmente al circuito cerrado de ventilación de una cámara secundaria patrón.

El patrón primario del LMRI se encuentra en fase de pruebas de los sistemas de vacío y control de temperatura, así como en proceso de planificación de los siguientes pasos a seguir para validar sus capacidades, y coordinar una campaña de calibración con el CSN y los actores involucrados. La Figura 9 muestra el estado actual de la instalación.

3.2 Cámara secundaria patrón de calibración 

Como desarrollo complementario del Laboratorio Nacional de Radón se construyó e implementó una cámara secundaria con características únicas para la calibración de equipos de medida de Radón y mejorar la investigación y el desarrollo de este tipo de instalación (Figura 10).

Figura 10. Patrón secundario de calibración de equipos del LMRI 

Con características STAR, cuenta con un volumen interior de 3 m³, que permite reducir la incertidumbre que aportan los equipos voluminosos de medida, además de un sistema de regulación de temperatura y monitorización de la presión y humedad en el interior (Figura 11)

El contenido de la muestra patrón se diluye en un circuito de aire creado por dos bombas de flujo, junto a un set de ventiladores para homogeneizar la atmósfera en el volumen, aunque en posteriores desarrollos podrá usarse con fuentes de flujo específicas para otros estudios.

Con la implementación del patrón primario y la cámara secundaria el LMRI – CIEMAT dispondrá de una cadena metrológica completa para la medida de Radón, que permitirá establecer la trazabilidad internacional de las calibraciones realizadas en España en el marco del Acuerdo de Reconocimiento Mutuo del CIPM (CIPM-MRA).

4. Bibliografía

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2. Real Decreto 533/1996, de 15 de marzo, por el que se declara al Laboratorio de Metrología de Radiaciones Ionizantes del Centro de Investigaciones Energéticas, Medioambientales y Tecnológicas (CIEMAT), como laboratorio depositario de los patrones nacionales de las unidades derivadas de actividad (de un radionucleido), exposición (rayos X y Y), kerma y dosis absorbida, y como laboratorio asociado al Centro Español de Metrología (BOE» núm. 77, de 29 de marzo de 1996, páginas 12142 a 12142).

3. Real Decreto 207/2022, de 22 de marzo, por el que se modifican diversas normas reglamentarias para ampliar la designación del Laboratorio de Metrología de Radiaciones Ionizantes del Centro de Investigaciones Energéticas, Medioambientales y Tecnológicas (CIEMAT) y del Laboratorio Central Oficial de Electrotecnia de la Fundación para el Fomento de la Innovación Industrial, depositarios de patrones nacionales de medida. «BOE» núm. 96, de 22 de abril de 2022, páginas 55168 a 55171

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https://www.e-medida.es/numero-27/laboratorio-de-metrologia-de-radiaciones-ionizantes/